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LE NOYAU ATOMIQUE 2

 

Propriétés physico-chimiques de la matière (2/3)
Janvier 2015

L'ATOME
Au coeur de la matière : les atomes
Propriétés physico-chimiques de la matière
Le noyau atomique, un autre monde, une autre physique
Les propriétés chimiques d’un atome dépendent seulement du nombre et de la disposition des électrons dans leur nuage ; tous les isotopes d’un même élément ont donc les mêmes propriétés chimiques. Cependant, la légère différence de masse de leur noyau fait que leurs propriétés physiques se différencient quelque peu.


PROPRIÉTÉS CHIMIQUES DE L’ATOME

Du nuage électronique dépend la diversité matérielle
NOTIONS CLÉS

Moment cinétique
Propriété décrivant la vigueur
du mouvement orbital.
Spin
Propriété interne à l’électron, assimilable à la rotation.
Liaison covalente
Chacun des atomes liés met en commun un électron d’une de ses couches externes afin de former un doublet d’électrons liant les deux atomes.
Liaison métallique
Les atomes mettent en commun un ou plusieurs électrons dits libres, ou délocalisés.
Les électrons du nuage électronique d’un atome ne peuvent se comporter n’importe comment. S’il n’est pas possible de leur assigner des trajectoires bien définies, on peut en revanche décrire l’état dans lequel chacun se trouve grâce à quatre propriétés : leur énergie, leur moment cinétique, la projection de ce moment cinétique sur une direction donnée et leur spin.

La structure du nuage électronique qui résulte de la distribution de ces propriétés a deux conséquences.

La première est la répartition des symboles chimiques dans le tableau de Mendeleïev.
La seconde est la nature des propriétés chimiques des différents éléments.
Certaines configurations de nuages électroniques sont particulièrement stables. De tels atomes ne réagissent pas chimiquement, ils sont inertes. Ce sont les atomes des gaz rares dont les symboles sont écrits dans la colonne la plus à droite du tableau de Mendeleïev.

Les atomes à proximité des gaz rares tendent à modifier leur nuage électronique de façon à ce qu’il ressemble à celui d’un gaz rare. Pour cela, ils s’ionisent, en gagnant ou perdant un ou plusieurs électrons, ou établissent une liaison covalente avec d’autres atomes. Ils partagent alors la propriété de certains électrons.

La matière dite « organique », c’est-à-dire construite autour de la covalence des atomes de carbone, oxygène, azote et hydrogène, est une mine inépuisable de molécules.

Les autres atomes du tableau périodique ont des structures électroniques plus complexes. Ils s’organisent collectivement en s’associant par liaison métallique. Le métal obtenu est solide à température normale et conducteur de courant électrique.


PROPRIÉTÉS PHYSIQUES DE LA MATIÈRE

POUR EN SAVOIR PLUS

Voir l'infiniment petit : Zoom sur deux instruments qui permettent de caractériser la matière à l'échelle nanométrique : le microscope à effet tunnel et le microscope à force atomique.

Les outils pour le nanomonde

Toutes les propriétés physiques de la matière : dureté, malléabilité, ductilité, transparence, couleur, températures de changements d’états, caractère conducteur ou isolant… ainsi que toutes ses propriétés chimiques : acide ou base, oxydant ou réducteur, solvant ou soluté… sont dues aux différents comportements adoptés par les électrons dans les nuages électroniques.

On sait aujourd’hui organiser ces atomes de façon à obtenir des propriétés nouvelles, comme la supraconduction à haute température, des propriétés magnétiques renforcées, une miniaturisation des circuits électriques ou la possibilité d’y stocker de l’information.

Voir et sonder les atomes
De notre échelle à celle du micromètre, il est possible de former des images à l’aide des ondes lumineuses, en utilisant un microscope optique. Pour former les images d’objets plus petits, il faut utiliser des particules, comme des électrons, dont la longueur d’onde associée est plus petite que le micromètre. Le principe des microscopes électroniques est le même que celui des microscopes optiques (par exemple les microscopes électroniques à balayages MEB).
En poussant leurs performances à l’extrême, les chercheurs sont parvenus à descendre jusqu’à l’échelle atomique (0,1 nm). Depuis le début des années 1980, les microscopes à sonde locale ont vu le jour. Leur principe repose sur l’exploration d’une surface relativement plane par une sonde très fine qui interagit avec les atomes. On peut citer le microscope à effet tunnel (STM pour Scanning tunneling microscope) qui utilise un faible courant électrique passant entre l’échantillon et une pointe, le microscope à force atomique (AFM) qui utilise l’interaction mécanique entre l’échantillon et une pointe montée sur levier souple, et le microscope optique à champ proche qui exploite, à l’aide d’une fibre optique très fine, les ondes évanescentes au voisinage de la surface de l’échantillon.
Un dernier type est apparu récemment : le microscope à luminescence induite par effet tunnel (STL).
Tous ces microscopes permettent l’étude, à l’échelle atomique, de diverses molécules et de leur comportement sur différents substrats. Il n’est guère possible de former des images des noyaux atomiques. Il est cependant possible d’en produire en calculant la répartition des masses et des charges à l’intérieur des noyaux et en confrontant ces calculs à la mesure de certaines de leurs propriétés.

LES QUATRE INTERACTIONS FONDAMENTALES

Pour rendre compte de tous les phénomènes auxquels ils ont accès, les physiciens ont besoin de ne faire intervenir que quatre forces, qu’ils jugent « fondamentales ». Quelles sont-elles ?

La gravitation, bien sûr, identifiée par Isaac Newton il y a plus de trois siècles ;
l’interaction électromagnétique, identifiée en tant que telle par James Clerk Maxwell dans la seconde moitié du XIXe siècle, et qui rend compte de la cohésion de la matière à notre échelle ;
l’interaction nucléaire faible, découverte dans les années 1930, qui gère certains processus radioactifs, notamment la radioactivité bêta ;
l’interaction nucléaire forte - découverte à peu près au même moment que l’interaction nucléaire faible - qui lie très solidement entre eux les constituants des noyaux atomiques.
La gravitation
La gravitation gouverne bien d’autres phénomènes, de la chute des corps au mouvement des planètes. Elle est également à l’origine de la formation des étoiles à partir du gaz primordial, qu’elle oblige à se contracter. Et, grâce à elle encore, les étoiles, une fois formées, s’attirent les unes les autres, formant ainsi des galaxies.
L’interaction gravitationnelle est attractive et de portée infinie (c’est-à-dire que la force qui existe entre deux masses n’est nulle que si ces deux masses sont séparées d’une distance infinie).
Nul écran ne pouvant en stopper l’influence, il est vain d’espérer l’amoindrir ou la supprimer. Mais son intensité est beaucoup plus faible que celle des autres interactions, si bien qu’on peut négliger ses effets à l’échelle des particules, soumises par ailleurs à des forces beaucoup plus intenses.

L’interaction électromagnétique
L'interaction électromagnétique est beaucoup plus intense que la gravitation. Elle agit de façon manifeste autour de nous puisqu’elle fait fonctionner tous nos appareils électroménagers.
Mais à un niveau plus fondamental, elle assure surtout la cohésion des atomes et des molécules, gouverne toutes les réactions chimiques et aussi les phénomènes optiques (puisque la lumière est constituée d’ondes électromagnétiques, structurées en photons). À l’instar de l’interaction gravitationnelle, elle a une portée infinie, mais, étant tantôt attractive, tantôt répulsive (selon le signe des charges électriques en présence), ses effets cumulatifs sont annulés à grande distance du fait de la neutralité globale de la matière.

L’interaction nucléaire faible
L'interaction nucléaire faible a une portée très courte, d’environ un milliardième de milliardième de mètre. Autant dire qu’il s’agit, comme la colle, d’une interaction de contact : deux particules ne peuvent interagir par elle que si elles se touchent quasiment. Elle est notamment responsable de la radioactivité bêta, par laquelle un neutron se désintègre en un proton et un électron. Comme son nom l’indique, l’interaction faible est caractérisée par une très faible intensité qui la rend difficile à observer. Mais cela ne l’empêche pas de jouer un rôle capital, notamment dans le Soleil, où elle régit les réactions de fusion des noyaux d’hydrogène.
Si elle disparaissait de l’Univers, notre étoile cesserait de briller…

L'interaction nucléaire forte
L’interaction nucléaire forte est la plus intense des quatre interactions fondamentales, mais elle est restée longtemps cachée. Les physiciens ont deviné son existence dans les années 1930, lorsqu’ils se sont rendus compte que la stabilité des noyaux atomiques avait quelque chose d’étonnant. Puisqu’ils portent des charges électriques de même signe, les protons au sein d’un noyau atomique se repoussent du fait de la force électrique qui tend à les séparer. Et pourtant, ils semblent très solidement attachés les uns aux autres. Par quoi donc est combattue leur répulsion électrique ? Aucune force classique ne pouvait expliquer cette cohésion nucléaire.
De là l’hypothèse, vérifiée depuis, qu’il existe au sein des noyaux atomiques une force très intense, l’interaction nucléaire forte, de portée très courte, environ un millionième de milliardième de mètre…
Cette force agit comme une sorte de glu entre deux nucléons (proton ou neutron) en contact l’un avec l’autre, mais dont la force s’affaiblit très rapidement dès qu’on les écarte un tant soit peu l’un de l’autre. Cela ne l’empêche pas d’être incroyablement puissante. Elle est par exemple capable d’arrêter, sur quelques millionièmes de milliardième de mètres, un proton lancé à cent mille kilomètres par seconde…

 

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LE NOYAU ATOMIQUE 3

 

Le noyau atomique, un autre monde, une autre physique (3/3)
Juillet 2014

L'ATOME
Au coeur de la matière : les atomes
Propriétés physico-chimiques de la matière
Le noyau atomique, un autre monde, une autre physique
En physique nucléaire, tout ou presque reste à découvrir.
DESCENTE DANS L’ÉLÉMENTAIRE


L'essentiel sur... les particules élémentaires de la matière
Si l’échelle des atomes et de leur nuage électronique est le nanomètre (10-9m), celle des noyaux atomiques et des nucléons est le femtomètre (10-15m). La taille des particules aujourd’hui considérées comme élémentaires est de l’ordre de 10-18 mètres.

Le noyau est un objet extrêmement dense, complexe et petit. Il est comme une poupée russe qui contient des poupées gigognes de plus en plus petites. On a longtemps pensé que les protons et les neutrons étaient des particules élémentaires, c’est-à-dire qu’elles n’avaient aucune structure interne. Cependant, dans les années 1950 et 60, les observations faites avec des accélérateurs de particules, qui augmentaient régulièrement de taille et de puissance, montrèrent que de très nombreuses particules apparaissaient à l’issue des collisions.

Cette diversité a été interprétée en supposant qu’elles étaient composées de constituants encore plus petits, baptisés quarks. Les nucléons contiennent des quarks up et down qui s’assemblent par groupe de 3 grâce à l’interaction forte. Les quarks sont des fermions (comme les électrons) ; on en connaît actuellement six, répartis en trois générations. Ils interagissent attractivement en échangeant des gluons qui sont des bosons. En plus d’une charge électrique égale à -1/3e ou 2/3e, ils portent une autre charge appelée couleur : bleu, vert
ou rouge. Il ne s’agit pas de véritables couleurs mais d’un code obéissant à une logique ternaire ressemblant à celle de l’interaction forte.


Masse : à cette échelle, s'exprime en énergie, donc en électronvolt, du fait de l’équivalence masse-énergie E=mc2.Charge électrique : positive ou négative.Spin : responsable d’une partie des propriétés magnétiques à l’échelle subatomique, il permet de différencier fermions (1/2) et bosons (entier).

Le modèle standard de la physique des particules
Ce modèle standard est la théorie qui décrit les particules de la matière et les particules médiatrices des interactions fondamentales qui s’exercent entre elles, le tout à des échelles inférieures à 10-15 m.
Certaines de ces particules ont été observées et étudiées depuis longtemps. D’autres, comme le boson de Higgs prédit dès 1964 mais découvert seulement en 2012 au Cern, commencent à l’être.

STABILITÉ DES NOYAUX ATOMIQUES

LA VALLÉE  DE  LA  STABILITÉ

Les noyaux atomiques sont classés sous la
forme d’une carte qui décrit une vallée de
stabilité dont le fond est peuplé par les noyaux
stables. L’évolution des noyaux instables, des
hauteurs de la vallée vers le fond, illustre les
différents types de radioactivité.


LA DÉCROISSANCE RADIOACTIVE

L’activité d’un échantillon radioactif (qui s’exprime en becquerels) diminue avec le temps du fait de la désintégration progressive des noyaux instables qu’il contient. Pour chaque isotope radioactif, et pour chacun des processus de désintégration qu’il peut connaître, on définit le temps de demi-vie, ou période
radioactive, comme étant la durée au bout de laquelle la moitié des atomes radioactifs initialement présents a spontanément réagi. Selon les noyaux radioactifs concernés, cette période est très variable : cela peut aller de quelques millisecondes à plusieurs milliards d’années !
NOTION CLÉ

Noyaux exotiques
Noyaux caractérisés par leur déséquilibre neutrons/protons et leur temps d’existence extrêmement bref avant qu’ils ne se désintègrent.


Sur le boson de Higgs

Boson de Higgs : le graal des physiciens ?
Composés de Z protons et de N neutrons, les noyaux atomiques doivent leur cohésion à l’interaction nucléaire forte. Elle se manifeste par l’échange de mésons π entre nucléons, comme l’avait imaginé Hideki Yukawa dès 1935 (1er physicien japonais à recevoir, grâce à cette prédiction, le prix Nobel de physique en 1949). Plus tard, on comprendra que les mésons π sont constitués d’un quark et d’un antiquark de la même famille.
Neutrons et protons se répartissent l’énergie du noyau et se trouvent animés de mouvements très rapides.

L’assemblage de nucléons peut être stable (on connaît 256 noyaux stables pour 80 éléments) ou instable (près de 3 000 noyaux). On définit, pour chacun de ces noyaux instables, un temps de demi-vie, ou période radioactive T, au bout duquel la moitié des noyaux s’est désintégrée. Les noyaux instables cherchent à revenir à un état stable, via une chaîne de désintégrations. Ainsi, le césium (période 1,2 s) devient néodyme stable en se changeant en baryum (période 14,5 s), lanthane (période 14,2 min), cérium (période 33 h) et praséodyme (période 13,5 j).


LA PHYSIQUE NUCLÉAIRE

La physique nucléaire est l’étude du noyau atomique et des interactions dont il est le siège.

C’est l’étude du noyau en tant que collection de nucléons qui bougent et s’attirent, celle des mécanismes intimes de leur attraction et de l’influence des quarks sur leurs propriétés et leurs comportements. Pour cela, on sonde les noyaux avec un véritable micro-scalpel adapté à leurs dimensions. On utilise un faisceau de particules accélérées qui permet de regarder quelle est la proportion des particules déviées ou absorbées. Il permet aussi de voir comment réagissent les noyaux : éjection de nucléons, production d’autres particules, etc.

Différentes modélisations des noyaux atomiques se sont succédées et complexifiées au cours des dernières décennies afin de mieux expliquer les observations de plus en plus variées et précises que les avancées techniques ont permis. Les modèles, étudiés notamment grâce à des simulations faites sur ordinateurs, ont évolué. Ils passent à des structures complexes où les nucléons forment des agrégats stables au sein du noyau ou, dans d’autres cas, constituent un halo diffus entourant un centre plus dense. C’est toute une nouvelle physique nucléaire qu’il faut réinventer.


SYNTHÉTISER ET ÉTUDIER DE NOUVEAUX NOYAUX

Depuis la découverte de la radioactivité artificielle en 1933 par Frédéric Joliot et Irène Joliot-Curie, de nombreux noyaux atomiques ont été synthétisés. Si les centres de Doubna (en Russie), de Darmstatd (en Allemagne) ou de Berkeley (aux USA) synthétisent des noyaux de numéro atomique élevé, le Grand accélérateur national d’ions lourds (Ganil) du CEA/CNRS installé à Caen permet l’étude de la stabilité de ceux qui y sont produits, de façon à mieux comprendre comment l’interaction nucléaire forte maintient les nucléons entre eux.

Deux axes de recherche sont développés :

l’étude des noyaux stables dans leurs états plus ou moins excités
la production et l’étude de noyaux exotiques.
Le Ganil a commencé à fonctionner en 1983 et son extension, Spiral2, démarrée en février 2012, sera bientôt opérationnelle.


SPIRAL (Système de productions d’ions radioactifs
en ligne)
Quadrupôles de l’accélérateur linéaire Spiral2 - crédit : P. Stroppa/CEA
Quadrupôles de l’accélérateur linéaire Spiral2 - crédit : P. Stroppa/CEA
SPIRAL est un équipement, implanté depuis 2001 au Ganil, permettant de produire et d’accélérer des noyaux exotiques. Ceux-ci se caractérisent par un fort déséquilibre entre leur nombre de protons et de neutrons et un temps d’existence extrêmement bref avant de se désintégrer. Leur étude est essentielle dans de nombreux domaines de la physique nucléaire, mais aussi de l’astrophysique, notamment pour comprendre la formation des noyaux des atomes au sein des étoiles et des supernovae. Si les physiciens savent synthétiser des noyaux exotiques en laboratoire, l’installation Spiral leur permet d’en produire en grande quantité, de les accélérer, d’observer leurs collisions avec d’autres noyaux, et ainsi de connaître leur structure.
Pour aller plus loin, l’installation Spiral2 permettra de produire des noyaux exotiques à un taux mille fois plus élevé que ce qui se fait jusqu’à présent. L’objectif sera toujours de produire ces noyaux de synthèse pour découvrir leur nature et comprendre les lois qui gouvernent leur comportement. Mais à la différence du premier accélérateur, il permettra de produire et d’étudier des noyaux plus lourds, voire des noyaux « super-lourds » jamais observés à ce jour.

LA MATIÈRE NUCLÉAIRE

L’interaction nucléaire forte permet de former des noyaux atomiques dont le nombre de masse (nombre de nucléons) ne dépasse pas 300. Mais il est possible de contraindre les nucléons à former temporairement une assemblée plus nombreuse en accélérant des ions lourds (comme des ions de plomb) avec des énergies colossales (de plusieurs TeV).

Les noyaux atomiques s’entrechoquent de face. Leurs nucléons se mélangent pendant la durée du choc et les conditions qui règnent au sein du plasma de quarks et de gluons ressemblent aux conditions de température et de pression qui étaient celles de l’Univers à ses premiers instants (scénario du Big Bang). Le plasma ainsi formé n’est pas stable et la plus grande partie de l’énergie apportée pour le constituer se transforme en un très grand nombre de particules de toutes sortes qui sont détectées instantanément. Des collisions proton-plomb permettent de distinguer ce qui se passe dans un plasma froid par rapport à un plasma chaud (plomb-plomb). L’intérêt de ces collisions est de tester les mécanismes de nucléosynthèse primordiale en confrontant les mesures actuelles avec le résultat de ce qui a eu lieu il y a 13,7 milliards d’années. C’est ce qui a été réalisé au LHC et sera poursuivi après sa remise en marche prévue en 2015.


Le boson de Higgs
Modélisation d'une collision dans le détecteur Atlas - crédit : Cern
Modélisation d'une collision dans le détecteur Atlas - crédit : Cern

Au Large Hadron Collider (LHC) ce sont parfois des protons, noyaux d’hydrogène, qui circulent en paquets très denses, 100 milliards de protons par paquet ! Le collisionneur est un anneau de 27 km de circonférence, situé à 100 m sous terre à la frontière franco-suisse. Ces paquets de protons font 11 000 tours par seconde et se rencontrent en quatre points de collisions toutes les 25 ns. L’énergie disponible alors, de 7 à 8 TeV, permet de remonter aux conditions de température et de pression régnant dans l’Univers juste après le Big Bang.
Sur les 6 millions de milliards de collisions proton-proton produites dans le LHC de 2010 à 2012, les expériences Atlas et CMS ont chacune enregistré environ 5 milliards de collisions intéressantes. Grâce à cette accumulation de données, des événements isolés s’ajoutent les uns aux autres et le signal émerge du bruit de fond. En juillet 2012, 400 collisions environ ont permis de mettre en évidence des événements signalant la particule qui ressemble au boson de Higgs. Celui-ci, prédit dès 1964 par les théoriciens François Englert, Robert Brout et Peter Higgs, leur ont valu de recevoir le prix Nobel de physique 2013.

 

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LES NANOSTRUCTURES SEMI-CONDUCTRICES

 

Texte de la 586 e conférence de l'Université de tous les savoirs prononcée le 8 juillet 2005


Par Jean-Michel Gérard * « Les nanostructures semiconductrices »


Au cours des vingt dernières années, les chercheurs ont appris à structurer la matière à l'échelle du nanomètre, en particulier pour les besoins de la microélectronique. Rappelons qu'un nanomètre, c'est un milliardième de mètre, c'est-à-dire cinquante mille fois plus petit que le diamètre d'un cheveu. On parle donc ici d'une échelle extrêmement petite, de l'ordre de quelques distances inter-atomiques au sein des molécules ou des corps solides. A l'échelle du nanomètre, les propriétés physiques sont très différentes de celles qui sont observables dans notre monde macroscopique et sont gouvernées, pour l'essentiel, par la mécanique quantique. Nous allons montrer ici qu'il est particulièrement intéressant de fabriquer des objets de taille nanométrique à partir de matériaux semi-conducteurs. Ces « nanostructures semiconductrices » nous ouvrent des perspectives d'application originales et importantes, grâce à leurs propriétés très particulières.
Nous utilisons tous au quotidien des composants nanométriques, souvent sans le savoir. A titre d'exemple, lorsque nous écoutons notre lecteur de disque compact, nous mettons en Suvre un laser semiconducteur « à puits quantique » pour lire l'information stockée sur le disque. Le cSur de ce composant est constitué par un empilement de couches semiconductrices, qui comporte notamment une couche très fine, le puits quantique, dont l'épaisseur est de l'ordre de 10 nanomètres. Ce composant a été développé il y a une vingtaine d'années et a aujourd'hui de très nombreuses applications.
Les semi-conducteurs constituent une famille de matériaux particulièrement commodes pour fabriquer des nano-structures et exploiter leurs propriétés originales. Après avoir rappelé en termes simples ce qu'est un semi-conducteur, je décrirai les effets quantiques de base attendus pour des structures semi-conductrices de taille nanométrique. Je présenterai ensuite les techniques de fabrication à cette échelle avant d'illustrer par quelques exemples les propriétés et applications des nanostructures semiconductrices.
Qu'est ce qu'un semiconducteur ?
Pour comprendre les propriétés électriques ou optiques des matériaux, il faut de façon générale connaître les états possibles pour les électrons dans le système considéré. Rappelons que ces états sont par exemple très différents pour un électron libre dans l'espace et pour un électron appartenant à un atome. Si l'électron est libre, il peut avoir n'importe quelle vitesse et par conséquent n'importe quelle énergie. S'il appartient à un atome isolé, son énergie ne peut au contraire prendre que certaines valeurs bien définies. Ceci résulte du fait que l'électron, attiré par le noyau atomique, est piégé au voisinage de celui-ci. Plus généralement, la mécanique quantique nous apprend que toute particule dont la position est confinée dans les trois dimensions de l'espace possède un ensemble discret d'énergies permises.
Considérons à présent la situation dans laquelle l'électron n'est plus dans un espace libre mais dans un solide, par exemple un morceau de fer ou un morceau de silicium. Dans ce cas, l'énergie de cet électron ne peut prendre que des valeurs comprises dans certains intervalles (ou « bandes ») d'énergie permise (voir la figure 1). Ceux-ci sont séparés par des « bandes interdites », plages d'énergie pour lesquels le système ne possède aucun état quantique permettant à l'électron d'avoir cette énergie. La connaissance de cette structure de bandes d'un matériau donné permet de définir si celui-ci est un métal ou un isolant. On connaît en effet le nombre d'électrons de ce solide et, d'après une loi physique connue sous le nom de principe de Pauli, on sait qu'on ne peut mettre dans un état quantique donné qu'un seul électron. Dans une « expérience de pensée », plaçons donc les électrons du solide à l'intérieur de ces bandes d'états disponibles. Pour cela, on remplit successivement les différents états, en commençant par ceux de plus basse énergie, jusqu'à ce que tous les électrons soient placés. Dans le cas d'un métal, ce processus s'arrête au milieu d'une bande d'états (voir figure 1). Un tel système électronique va pouvoir répondre très facilement à une sollicitation par une force extérieure, par exemple un champ électrique. En effet, les électrons qui occupent la bande partiellement remplie vont pouvoir se redistribuer aisément au sein de cette bande, puisqu'elle comprend à la fois des états occupés et des états vides très proches en énergie les uns des autres. Un tel solide sera un bon conducteur du courant, et est dit métallique. Supposons au contraire qu'on soit dans une situation pour laquelle les électrons remplissent parfaitement un certain nombre de bandes d'états, toutes les autres étant vides. Dans ce cas, il est beaucoup plus difficile de changer la configuration électronique du système, car il faut apporter une énergie importante pour faire passer un électron d'une bande d'états pleine à une bande d'états vide. Un tel solide, qui ne peut pas répondre à une sollicitation par un champ électrique, est un isolant. Plus précisément, on parlera de matériau semi-conducteur ou de matériau isolant, selon qu'il est possible ou non de rendre ce matériau partiellement conducteur en le fonctionnalisant, en suivant une méthode simple que nous allons décrire.
Nous avons vu que dans un isolant, les bandes d'états sont soit parfaitement remplies par les électrons, soit entièrement vides. On va pouvoir dès lors fonctionnaliser ce matériau en introduisant volontairement des impuretés, ce qu'on appelle « doper » le matériau. Imaginez, par exemple, que dans un cristal de silicium, vous remplaciez des atomes de silicium par des atomes de phosphore qui apportent chacun un électron en plus. Pour placer ces électrons excédentaires, il nous faut commencer à remplir une nouvelle bande, qu'on appelle bande de conduction. Puisqu'ils occupent une bande partiellement occupée, ces électrons vont pouvoir conduire le courant, et la conductibilité du matériau peut être ajustée très simplement en dosant le nombre d'électrons qu'on introduit. De la même façon, si vous insérez des impuretés qui apportent un électron en moins, la dernière bande d'état occupée, appelée bande de valence, ne sera pas complètement pleine. Elle comportera certains « trous », qui permettent ici encore au matériau de devenir conducteur. Le contrôle du dopage des semiconducteurs a constitué une étape clef pour le développement des diodes, des transistors et plus généralement pour l'essor de la microélectronique et de l'optoélectronique.
Figure 1 : Représentation schématique des états électroniques et de leur remplissage par les électrons du solide dans le cas d'un métal, d'un semiconducteur pur, et d'un semiconducteur dopé par des impuretés « donneuses d'électron ».
En considérant la figure 1 b), nous allons voir qu'un semi-conducteur non dopé présente des propriétés très spécifiques vis-à-vis de la lumière. La lumière et la matière interagissent par échange de quanta d'énergie comme l'a montré Einstein en 1905. Ces quantas (les « photons ») peuvent être vus comme des petits grains de lumière, qui ont une énergie hn, où h la constante de Planck et n la fréquence de l'onde lumineuse. Si ce quantum d'énergie hn est plus petit que la largeur de la bande interdite qui sépare la bande de valence de la bande de conduction, le principe de conservation d'énergie nous empêche de promouvoir un électron de la bande de valence à la bande de conduction. Le semi-conducteur ne peut absorber un tel photon, et est donc transparent pour un rayonnement lumineux de fréquence n. Par contre, si l'énergie hn est plus grande que la largeur de la bande d'énergie interdite, il devient possible de faire passer un électron de la bande de valence à la bande de conduction en absorbant un photon.
De plus, un semi-conducteur, peut être mis en Suvre pour émettre de la lumière de fréquence relativement bien définie. Imaginons que nous ayons placé par un moyen idoine, un certain nombre d'électrons dans la bande de conduction et un certain nombre de trous dans la bande de valence. Chaque électron pourra alors redescendre de la bande de conduction à la bande de valence en émettant un photon, avec une énergie voisine de la largeur de la bande interdite. En jouant sur la nature ou la composition du matériau semiconducteur, on peut ainsi ajuster la fréquence du rayonnement émis. Les matériaux les plus employés pour cette fonction sont le nitrure de gallium GaN, le phosphure d'indium InP, ou encore l'arséniure de gallium GaAs, tandis que le silicium, matériau roi de l'électronique, n'est pas un bon émetteur de lumière.
Le principal composant optoélectronique en termes de marché (loin devant la diode laser) est la diode électroluminescente. Ce composant très répandu est largement utilisé pour la visualisation (voyants lumineux, feux de signalisation routière, écrans plats extérieurs...) et de plus en plus pour l'éclairage. Nous reviendrons plus loin sur quelques avancées récentes importantes dans ce domaine.
On peut comprendre relativement simplement comment les diodes électroluminescentes et les diodes lasers émettent de la lumière lorsqu'on leur injecte un courant électrique (figure 2). Juxtaposons côte à côte deux morceaux de semi-conducteur dopés, l'un riche en électrons (SC « de type n ») et l'autre pauvre en électrons (SC « de type p »). Des électrons pourront alors passer de la bande de conduction du matériau de type n vers des états vides de valence du matériau de type p, passage qui s'accompagne de l'émission de photons. Afin d'entretenir ce phénomène, il faut bien entendu apporter des électrons au matériau de type n et en extraire du matériau de type p. Ceci est simplement réalisé en appliquant une tension électrique entre ces deux matériaux via des contacts métalliques.
Figure 2 : Principe de fonctionnement d'une diode électroluminescente (M = métal, SC = semi-conducteur). A droite, diodes électroluminescentes réalisées à partir du semiconducteur GaN (nitrure de gallium).
Afin d'accroître la fonctionnalité des matériaux semi-conducteurs, on peut aussi associer des semi-conducteurs de nature différente, présentant des largeurs de bande interdite différentes, de façon à réaliser une « hétérostructure » semiconductrice. Insérons par exemple une couche d'un matériau à petite bande interdite, P, au sein d'un semiconducteur G de plus grande bande interdite. Plaçons un électron dans la bande de conduction du matériau G. Lorsqu'il se déplace au sein de celui-ci, l'électron « voit » un univers essentiellement uniforme (tous les endroits se ressemblent dans un cristal, les atomes étant parfaitement bien ordonnés). A contrario, lorsqu'il arrive à l'interface entre les matériaux P et G, cet électron peut abaisser son énergie en passant de G à P, car il existe des états de conduction dans le matériau P à plus basse énergie que dans le matériau G. En quelque sorte, l'électron se comporte ici un peu comme une bille qui rencontrerait une marche d'escalier. Il était sur la marche du haut, il saute et tombe sur la marche du bas. On peut bien entendu décliner cette idée de très nombreuses façons, afin de structurer le profil de potentiel vu par l'électron. On va construire pour lui un paysage avec des collines et des vallées, dont le profil et la hauteur peuvent être dessinés quasiment à volonté en jouant avec la nature des matériaux.
Les nanostructures semiconductrices
Invention capitale, les hétérostructures semiconductrices ont déjà valu plusieurs prix Nobel à leurs inventeurs. Derniers en date, Z. Alferov et H. Kroemer se sont vus récompenser en 2000 pour avoir « développé des hétérostructures semiconductrices employées dans les domaines de l'électronique ultrarapide et de l'optoélectronique », selon les termes du comité Nobel. Les hétérostructures « quantiques » sont quant à elles apparues à la fin des années 70. Le principe reste ici le même, à ceci près qu'on va à présent structurer la matière à l'échelle du nanomètre de façon à voir apparaître des effets quantiques. Parmi les exemples les plus célèbres, on peut citer le super-réseau, qui est une sorte de millefeuille, constitué d'un empilement périodique G/P/G/P...de couches semiconductrices de grande bande interdite (G) et de petite bande interdite (P) de quelques nanomètres d'épaisseur. Les super-réseaux possèdent des propriétés de conduction électrique très particulières, dont la découverte a valu le prix Nobel 1973 à L. Esaki. On peut aussi jouer à confiner les électrons dans des nanostructures. L'exemple le plus simple, déjà cité, est le puits quantique G/P/G constitué par une couche mince P, d'épaisseur nanométrique, placée au sein d'un matériau G de plus grande bande interdite. Un électron de conduction, placé dans le puits quantique, est confiné selon une direction de l'espace, mais reste libre de se mouvoir dans les deux autres dimensions. On peut également fabriquer des fils quantiques ou des boîtes quantiques, pour lesquels l'électron est confiné selon deux dimensions ou trois dimensions. Dans le cas des boîtes quantiques, l'électron est confiné dans toutes les directions ; cette situation est tout à fait analogue au cas de l'électron piégé au voisinage du noyau dans un atome. On s'attend donc à retrouver, dans le cas des boîtes quantiques, un système présentant (comme l'atome) des états électroniques discrets, bien séparés en énergie.
Figure 3 : Représentation schématique d'un puits quantique (PQ), de fils quantiques (FQs) et de boîtes quantiques (BQs). Vue en coupe de puits quantiques de GaN dans AlN, obtenue par microscopie électronique à haute résolution (Remerciements à J.L. Rouvière et B. Daudin, CEA).
On sait réaliser des puits quantiques de bonne qualité depuis le début des années 80. A titre d'exemple, la figure 3 montre une vue en coupe d'un puits quantique de GaN au sein d'une couche de nitrure d'aluminium AlN, obtenue par microscopie électronique. Sur cette image, chaque ligne correspond à un plan d'atomes. On voit qu'en fait la structure est très proche de la perfection : d'une part, on passe de la couche de GaN à la couche d'AlN via un changement de composition abrupt à l'échelle atomique ; d'autre part, les interfaces sont presque parfaitement plates, à la présence près de quelques marches atomiques. Comment obtient-on en pratique un tel contrôle ? La perfection de ces objets résulte de la mise en Suvre d'une technique de déposition de films en couches minces, qui s'appelle l'épitaxie par jets moléculaires. Cette technique consiste à prendre un substrat, c'est-à-dire un cristal semi-conducteur sans défaut, sur lequel on va déposer l'hétérostructure désirée. Pour déposer une couche de nature donnée, par exemple en GaAs, on expose la surface du substrat à des flux d'atomes, ici de gallium et d'arsenic, évaporés à partir de cellules chauffées contenant des charges extrêmement pures de ces éléments. On ajuste la composition du matériau qu'on dépose en contrôlant les flux de ces différentes familles d'atomes, et les épaisseurs des couches déposées en jouant sur le temps de déposition. L'épitaxie par jets moléculaires se déroule dans une enceinte dans laquelle on réalise un vide résiduel extrêmement poussé (10-13 atmosphères !) de façon à éviter toute contamination par des atomes indésirables.
Les puits quantiques constituent un exemple simple de système dont les propriétés électroniques sont gouvernées par la mécanique quantique. Ces effets quantiques résultent du confinement de l'électron dans la couche « puits ». On sait depuis L. De Broglie qu'à toute particule on peut associer une onde, et que cette onde représente en fait la probabilité de présence de la particule dans l'espace. Toute onde confinée présente des fréquences de résonance particulière. Considérons par exemple la corde d'un violon ; elle a une longueur bien définie, est fixée à ses deux extrémités, et possède des fréquences de résonance spécifiques : la « note » qui lui est associée, ainsi que ses harmoniques, dont la fréquence est un multiple de celle de la note fondamentale. Il en est de même pour l'électron dans le puits quantique, dont l'onde associée va devoir s'adapter à la taille du puits. De façon analogue à la corde vibrante, dont la longueur est égale à un multiple de la demi longueur d'onde, la longueur d'onde de De Broglie l de l'électron est reliée à l'épaisseur L du puits par la relation L= n. l /2 où n est un nombre entier. De même que la longueur d'onde, l'énergie de l'électron (associée à son mouvement dans une direction perpendiculaire au plan du puits) ne peut prendre qu'un ensemble de valeurs discrètes données par l'expression suivante : . [1] Cette relation nous montre que l'électron a toujours une énergie cinétique minimale, donnée par E1, dont la valeur croît rapidement (comme 1/L2) lorsqu'on réduit la taille L du puits quantique. De même, la séparation énergétique entre les niveaux discrets de l'électron Em- En croît, elle aussi, comme 1/L2. L'étude expérimentale des puits quantiques par spectroscopie optique, par exemple l'étude de leurs propriétés d'absorption de la lumière, a parfaitement confirmé l'ensemble de ces prédictions. Les propriétés des puits quantiques ont été discutées plus en détail par E. Rosencher dans le cadre de ce cycle de conférences de l'UTLS, ainsi que leurs applications très variées en optoélectronique.
Nous allons nous intéresser plus spécifiquement dans la suite de cet exposé aux propriétés et applications des boîtes quantiques, qui ont fait l'objet de très nombreuses études au cours des dix dernières années. Initialement, ces nanostructures ont été principalement développées dans le but d'améliorer les propriétés des diodes laser. Pourquoi fabriquer des boîtes quantiques, et que s'attend t-on à gagner par rapport au laser à puits quantique ?
Ouvrons le boîtier de votre lecteur CD, et regardons à quoi ressemble la diode laser qu'il utilise pour lire le disque. Si on réalise une vue en coupe de ce composant, de façon à obtenir une image analogue à la figure 3, on verra qu'il est constitué par un empilement de couches semi-conductrices. L'une d'elles, de quelques centaines de nanomètres d'épaisseur, sert à guider le faisceau laser à l'intérieur du composant ; en son sein, on trouvera une ou quelques couches plus fines, formant des puits quantiques, qui vont amplifier cette onde laser s'ils sont excités par un courant électrique. Bien que les diodes laser soient des composants présentant des performances tout à fait remarquables, celles-ci sont cependant limitées par certaines lois fondamentales de la physique. Lorsqu'on met des électrons et des trous dans un puits quantique à la température T, l'énergie de ceux-ci n'est pas bien définie, mais distribuée sur une bande d'énergie de largeur typique kT, où k est la constante de Boltzmann. Le laser, quant à lui, fonctionne avec une fréquence d'émission n bien précise. On voit donc que la plupart des paires électron-trou injectées dans le puits, dont l'énergie est différente de hn, ne participent pas à l'émission laser. Ces paires peuvent cependant se recombiner, en émettant un photon par émission spontanée à une énergie différente de hn. Cette consommation d'électrons et de trous, inutiles pour le fonctionnement du laser, accroît la valeur du courant de seuil du laser, courant minimal qu'il faut lui injecter pour assurer son fonctionnement.
En 1982, Y. Arakawa et Y. Sakaki, de l'Université de Tokyo, ont proposé de réaliser des lasers à boîtes quantiques. L'idée sous-jacente était simple, conceptuellement du moins. Dans une boîte quantique, l'électron est confiné dans toutes les directions de l'espace, et ses états électroniques possibles sont discrets, comme pour un atome isolé. Si la boîte est assez petite, les états vont être très bien séparés en énergie comme on l'a vu auparavant, en discutant des effets de confinement. Supposons donc que cette séparation soit plus grande que l'énergie thermique kT (qui vaut 25 meV à température ambiante). Lorsqu'on injecte un électron dans la boîte quantique, celui-ci ne pourra occuper qu'un seul état, celui de plus basse énergie, car l'énergie thermique est insuffisante pour lui permettre d'occuper des états plus hauts en énergie. Il en est de même pour un trou, dans les états de valence de la boîte quantique. On espère donc, si les boîtes quantiques sont toutes identiques, que tous les électrons et les trous injectés vont travailler à la même énergie, ce qui devrait révolutionner les propriétés des lasers : on s'attend par exemple à ce que le courant de seuil soit réduit par un facteur 100 !
Cela étant dit, il faut que l'ensemble de boîtes quantiques satisfasse, pour atteindre cet objectif, un ensemble de conditions draconiennes. Tout d'abord, on veut que les états de la boîte quantique soient très bien séparés en énergie (à l'échelle de l'énergie thermique kT), de façon à ce que seul le premier état électronique de la boîte soit peuplé. Un calcul simple montre qu'alors la boîte quantique doit être plus petite que 15 nanomètres environ pour chacune de ses trois dimensions. Bien entendu, il faut aussi que les boîtes quantiques soient pratiquement identiques. En effet, la position des niveaux quantiques dans une boîte dépend de la taille de la boîte ; elle en dépend même très fortement pour un objet aussi petit, puisque l'énergie de confinement varie comme 1/L2, comme on l'a vu plus haut. On peut montrer facilement que la dispersion des tailles des boîtes quantiques doit être nettement plus petite que 15%. A notre échelle, une précision relative de 15% paraît quelque peu grossière, mais dans le cas présent, cela signifie que les boîtes quantiques doivent être fabriquées avec une précision absolue nettement meilleure que 2 nanomètres ! Enfin, il nous faut mettre en Suvre suffisamment de boîtes quantiques pour que le laser fonctionne effectivement, ce qui implique de fabriquer de l'ordre de un milliard à cent milliards de boîtes par centimètre carré. Chacune de ces trois contraintes, et a fortiori leur combinaison, paraissent extrêmement difficiles à remplir.
Comment fabriquer des boîtes quantiques ?
De nombreuses approches ont été explorées pour fabriquer des boîtes quantiques au cours des vingt dernières années. De façon imagée, on peut dire que la première à avoir fait l'objet d'un intérêt soutenu est celle du sculpteur. On part d'un puits quantique, qu'on cisèle au burin pour former un plot vertical, qui ne contient qu'une toute petite partie du puits. On forme de cette façon une boîte quantique pour laquelle l'électron est confiné suivant un axe vertical par la modulation de composition du semiconducteur (comme pour le puits quantique), et latéralement par les bords du plot. On sait fabriquer de tels objets en utilisant les outils de nanofabrication couramment employés en microélectronique, en particulier la lithographie électronique (qui permet de dessiner des motifs de taille nanométrique dans une résine à l'aide d'un faisceau d'électrons), et la gravure sèche assistée par plasma, qui permet de reproduire ce motif dans le semiconducteur. Bien qu'on ait réussi à fabriquer des boîtes quantiques par cette voie dès 1990, cette approche aujourd'hui abandonnée pose deux problèmes majeurs. D'une part, la lithographie électronique est une technique séquentielle ; il nous faut dessiner le motif désiré dans la résine boîte par boîte. Cette étape est donc fastidieuse et nécessairement coûteuse. D'autre part, on ne sait pas lithographier une résine organique à une échelle inférieure à 3 nanomètres environ. Cette approche n'est donc pas adaptée pour fabriquer un ensemble de boîtes quantiques avec le degré de précision requis pour faire un laser performant.
Fort heureusement, il s'est produit au début des années 90 deux miracles, de ceux dont la Nature a le secret. On a en effet alors découvert qu'il est possible d'obtenir des boîtes quantiques presque identiques très simplement, par auto-assemblage. Nous allons à présent présenter deux méthodes de fabrication de ce type, qui sont aujourd'hui très couramment employées.
La synthèse chimique de boîtes quantiques est assez proche de notre expérience quotidienne. Prenons une casserole d'eau salée, que nous laissons trop longtemps sur le feu. Au début, l'eau s'évapore progressivement, sans qu'on observe de changement particulier. A partir d'un certain moment, on verra cependant de tout petits cristaux de sel commencer à se déposer sur les bords de la casserole. L'eau salée a atteint sa concentration de saturation, ce qui conduit à la précipitation du sel excédentaire sous forme de petits cristaux solides. On peut faire à peu près la même chose à l'échelle nanométrique, avec des semi-conducteurs, par exemple avec le séléniure de cadmium CdSe. Dans la pratique, on prend un récipient dans lequel on met en solution de l'oxyde de cadmium dans un solvant organique. On injecte ensuite brutalement du sélénium dans la solution. Ce faisant, on dépasse le seuil de saturation pour CdSe et on déclenche la nucléation d'un très grand nombre de cristaux nanométriques de CdSe. A ce stade, les molécules de solvant viennent se fixer à la surface des nanocristaux, ce qui va ralentir leur croissance. Du fait de leur formation quasi-simultanée et de leur croissance lente, les nanocristaux conservent des tailles très voisines au cours du temps. Lorsqu'on arrête la croissance à un moment donné en cessant d'apporter du sélénium à la solution, on obtient un ensemble de nanocristaux dont la dispersion des tailles peut être de l'ordre de 5 %, ce qui est tout à fait remarquable pour des objets dont la taille n'est que de 3 nanomètres ! Cette merveilleuse homogénéité est illustrée par le cliché de microscopie électronique présenté sur la figure 4.
Figure 4 : A gauche, vue au microscope électronique d'un ensemble de nanocristaux de CdSe obtenus par synthèse chimique. La fluctuation relative de leur rayon R est de l'ordre de 5%. A droite, observation sous éclairage ultraviolet de flacons contenant des nanocristaux de CdSe dans un solvant: la couleur de la suspension colloïdale peut être ajustée dans tout le spectre visible en jouant sur la taille moyenne des nanocristaux. Remerciements à P. Reiss et J. Bleuse (CEA).
La seconde approche permet de fabriquer des boîtes quantiques par auto-assemblage en utilisant -comme pour les puits quantiques- l'épitaxie par jets moléculaires. Contrairement aux nanocristaux, ces boîtes quantiques vont pouvoir être intégrées facilement au sein d'un composant semi-conducteur, par exemple un laser. Pour présenter cette méthode, considérons une image d'une surface de GaAs sur laquelle on a déposé deux couches moléculaires (soit un demi-nanomètre en moyenne) d'InAs. Cette image, présentée figure 5, a été obtenue par microscopie à force atomique, une technique qui permet d'avoir une résolution à l'échelle atomique sur la topographie d'une surface. On constate ici la formation spontanée d'un ensemble dense d'îlots de taille nanométrique à la surface de l'échantillon. Ce mode de croissance tridimensionnel avec formation d'îlots est en fait observé pour un très grand nombre de couples de matériaux semi-conducteurs.
Pourquoi ce mode de croissance tridimensionnel est-il observé ici ? Lorsqu'on dépose par croissance épitaxiale un semiconducteur A sur un substrat S, on choisit en général deux matériaux pour lesquels la géométrie d'agencement des atomes et leurs distances mutuelles sont les mêmes. Les atomes déposés pour former la couche A adoptent alors de façon naturelle le même ordre cristallin que dans le substrat. (On rencontre une situation analogue lorsqu'on joue aux LegoTM : on peut facilement accrocher des pièces rouges sur un plan de pièces blanches). La croissance se fait alors couche atomique par couche atomique et permet de réaliser des puits quantiques. La situation est différente pour InAs et GaAs, qui ont une même structure cristalline, mais des distances inter-atomiques assez différentes (7% environ). (Une faible différence de distance entre plots d'accrochage suffit pour que les pièces de jeux de constructions différents soient incompatibles !). Pour déposer une couche d'InAs sur GaAs, il va falloir déformer la maille cristalline d'InAs, de façon à adapter la distance entre atomes voisins dans le plan de la couche au paramètre de maille du substrat. Une croissance couche par couche reste ainsi possible, mais la déformation élastique de la couche déposée a un coût en énergie important. Il y a deux solutions pour relaxer cette énergie élastique. La première repose sur la création de défauts cristallins, les dislocations. Une autre solution, adoptée par la Nature dans le cas d'InAs sur GaAs, réside dans la formation d'îlots tridimensionnels. Les atomes à la surface de l'îlot n'ayant pas d'atomes voisins, ils peuvent se « pousser de côté » pour donner plus de place aux autres. Cette morphologie particulière permet donc à la couche d'InAs contrainte de diminuer son énergie élastique.
Figure 5 : A gauche, vue au microscope à force atomique de la surface d'une couche fine d'InAs épitaxiée sur un substrat de GaAs ; les îlots d'InAs ont une hauteur moyenne de 5 nm et une largeur de 20 nm environ à leur base. A droite, vue en coupe d'un plan de boîtes quantiques d'InAs dans GaAs, obtenue par microscopie électronique. Remerciements à JM Moison et A Ponchet, CNRS.
Une fois qu'on a formé ces îlots nanométriques d'InAs, il suffit de déposer une nouvelle couche de GaAs en surface. On obtient alors des inclusions d'InAs, matériau de petite bande interdite, au milieu de GaAs, matériau de plus grande bande interdite, qui constituent de ce fait des boîtes quantiques. Ce procédé de fabrication collectif permet de réaliser en quelques secondes de l'ordre de 10 à 100 milliards de boîtes quantiques par centimètre carré. Il est de surcroît extrêmement propre, puisqu'il se déroule dans l'enceinte du bâti d'épitaxie par jet moléculaire. Quant aux fluctuations de taille, celles-ci ne dépassent pas 7 à 10% lorsque le procédé est optimisé, et sont donc d'amplitude suffisamment faible pour qu'on puisse exploiter ces boîtes quantiques dans des composants optoélectroniques.
Quelques propriétés optiques des nanocristaux et des boîtes quantiques
Considérons à présent les propriétés optiques de ces nano-objets. Nous allons voir que celles-ci présentent des signatures très claires d'effets quantiques. Observons tout d'abord la figure 4, qui présente une série de petites fioles contenant des nanocristaux en solution. Ceux-ci sont constitués du même semi-conducteur, le sélénium de cadmium CdSe. Cependant, on a laissé croître ces nano-cristaux plus ou moins longtemps d'un échantillon à l'autre, de sorte que le diamètre moyen varie graduellement de 3 nanomètres, pour la fiole de gauche à 5nm pour celle de droite. Cette variation de taille provoque un changement spectaculaire de la couleur des nano-cristaux. Cette couleur, qui est ici observée sous excitation par une lampe UV (on est donc en train d'observer l'émission des nano-cristaux), reflète l'énergie de bande interdite de ces boîtes quantiques. Parce qu'on confine fortement l'électron dans ces nano-objets, l'énergie des états électroniques, et donc la largeur de la bande interdite, sont très différentes de celle du semi-conducteur massif CdSe. En ce qui concerne les applications associées à cet effet, il faut mentionner qu'une technique très voisine est employée pour fabriquer des filtres colorés, très utilisés dans les laboratoires d'optique. Au lieu de réaliser la croissance des nanocristaux en solution, on peut en effet les faire précipiter au sein d'une matrice vitreuse, pendant que le verre est fondu. Ce procédé était déjà connu au XVIIème siècle par les artisans verriers de Murano.
Revenons à présent aux boîtes quantiques d'InAs dans GaAs obtenues par épitaxie. Lorsqu'on observe leur émission collective, on constate tout d'abord que sa distribution spectrale est centrée autour d'une énergie hn beaucoup plus grande que la bande interdite du semiconducteur massif InAs, et qui croît lorsque la taille moyenne des boîtes quantiques diminue. Ici encore, le confinement quantique des électrons et des trous entraîne une modification très marquée de la bande interdite du système et donc de ses propriétés d'émission. On constate par ailleurs que cette émission collective est distribuée sur une gamme spectrale très large, typiquement cent mille fois plus large que pour un atome ! D'où cela vient-il ? On se doute que les fluctuations de taille de boîte à boîte sont partiellement responsables de ce résultat. Pour confirmer cette hypothèse et connaître les propriétés intrinsèques des boîtes quantiques, il faut isoler et étudier une boîte quantique unique. Partant d'un plan de boîtes quantiques tel que celui de la figure 5, on va graver celui-ci de façon à définir des plots, dont la taille est de l'ordre de 100 nanomètres, et qui ne contiennent que quelques boîtes, voire une seule boîte. Lorsqu'on réalise cette expérience, on peut observer un spectre d'émission constitué de quelques raies spectrales très fines, qui correspondent chacune à une boîte quantique spécifique (voir la figure 6). Ce comportement, observé à basse température (T
Figure 6 : Spectre d'émission mesuré à basse température (10K) pour un ensemble de boîtes quantiques (à gauche) et pour une boîte quantique isolée, à droite. On notera que l'échelle des énergies est environ 100 fois plus petite pour le spectre de la boîte unique.
Lorsqu'on souhaite discuter les applications futures des boîtes quantiques, par exemple dans le domaine des lasers, il est bien entendu essentiel de considérer leurs propriétés optiques à température ambiante. Nous avons précédemment montré qu'à basse température, une boîte quantique émet, comme un atome, un rayonnement de très faible largeur spectrale. Malheureusement, on perd cette propriété très séduisante dès lors qu'on dépasse une température supérieure à une centaine de Kelvin typiquement. A température ambiante (300K), la raie d'émission observée pour une boîte unique est voisine de 10 milli-électrons volt (soit environ kT/2), ce qui est comparable à la largeur de raie observée pour un puits quantique. On est donc ici très loin de l'image de l'atome artificiel. Plus on élève la température, plus les vibrations des atomes constituant le cristal semiconducteur sont importantes. Ces vibrations cristallines viennent perturber le système électronique et de ce fait élargissent l'émission associée à une boîte unique. Ce résultat, qui n'a été découvert que relativement récemment, nous montre donc que l'image de l'atome artificiel isolé n'est pas du tout valide à haute température. Une boîte quantique est un système électronique localisé fortement couplé à son environnement. En sus de son importance conceptuelle, ce résultat nous invite à reconsidérer les applications initialement envisagées pour les boîtes quantiques.
Quelles applications pour les boîtes quantiques ?
L'observation de raies d'émission larges pour les boîtes quantiques isolées à 300K a sonné le glas du vieux rêve d'Arakawa et Sakaki : il ne sera pas possible d'obtenir un laser à boîte quantique 100 fois plus performant qu'un laser à puits quantique. L'idée de départ était d'avoir une raie d'émission très fine - pour un ensemble de boîtes quantiques très similaires- , qui permette de bien mieux utiliser les paires électron-trou injectées qu'avec un puits quantique. On voit ici que pour une raison tout à fait intrinsèque, ce couplage aux vibrations cristallines, la largeur de raie d'une boîte unique et donc a fortiori d'un plan de boîtes ne peut pas être beaucoup plus étroite que pour un puits quantique.
Très souvent, dans le monde de la recherche, lorsqu'un rêve s'écroule, dix autres naissent. C'est ici le cas. En s'attachant à étudier les propriétés spécifiques des boîtes quantiques, on leur trouve jour après jour de nombreuses opportunités d'application. Il ne saurait ici être question d'en faire une présentation exhaustive ; je n'en citerai donc que quelques unes, choisies pour leur valeur exemplaire.
Plusieurs équipes de recherche ont développé des lasers à boîtes quantiques émettant au voisinage de 1.3 µm - l'une des principales longueurs d'onde employées pour les télécommunications sur fibre optique -, lasers dont les propriétés sont beaucoup moins sensibles à la température celles des lasers à puits quantiques disponibles dans la même gamme spectrale (Cette propriété résulte de la densité d'états discrète des boîtes quantiques : faire passer un électron d'un état à un autre requiert un changement notable de son énergie). Bien que les lasers à boîtes quantiques soient un peu moins performants que les lasers à puits quantiques, leur faible sensibilité aux variations de température permet de simplifier le circuit électronique d'alimentation et de contrôle du laser, et de se dispenser de systèmes complexes de régulation en température. Cette simplification a, bien entendu, a un impact très fort en termes de coût de revient global des modules laser pour les télécommunications à 1.3 µm. Plusieurs start-ups exploitant cette opportunité ont vu le jour aux Etats-Unis, en Europe et au Japon.
C'est cependant dans un domaine différent des lasers, celui des diodes électroluminescentes, que les boîtes quantiques ont trouvé leur principal domaine d'application à ce jour. Les diodes électro-luminescentes (ou « DELs » pour light emitting diodes) représentent un marché colossal supérieur à 3 milliards d'euros par an, et de loin le plus gros marché des composants optoélectroniques. Ce composant très répandu autour de nous est employé pour des fonctions de visualisation et d'éclairage. Les écrans plats extérieurs en couleur, tel que celui que vous voyez sur la tour Montparnasse, reposent sur l'émission de dizaines de millions de DELs. Elles assurent également l'éclairage de l'écran de votre téléphone portable, du tableau de bord des véhicules automobiles récents, et sont présentes dans tous les feux de signalisation routière. Les DELs présentent en fait des avantages très importants par rapport aux lampes à incandescence. Elles consomment typiquement 10 fois moins d'énergie et sont « éternelles », en ce sens que leur durée de vie est 10 fois plus longue que la durée de vie du système dans lequel elles sont incorporées. On saisit très vite l'intérêt d'intégrer ces composants dans un système complexe tel qu'une voiture ; nul n'a envie de démonter un tableau de bord pour changer une simple ampoule ! Si on était capable de remplacer toutes les lampes à incandescence par des DELs blanches, on réduirait aussi très fortement la consommation énergétique associée à l'éclairage, et de plusieurs pour cents la consommation énergétique globale. Les enjeux associés à cette utilisation de plus en plus vaste des DELs sont donc considérables sur un plan économique mais aussi écologique.
Figure 7: Vue en coupe de la couche active d'une DEL bleue commerciale, constituée par une couche très fine d'alliage (InxGa1-x)N dans GaN. Cartographie de la composition chimique de l'alliage, obtenues par microscopie électronique. On observe un phénomène de démixtion et la formation d'inclusions de taille nanométriques très riches en indium (remerciements P. Bayle, CEA).
En 1995, ce domaine a connu une véritable révolution, avec la commercialisation par une société japonaise de DELs bleues et vertes très brillantes. Jusque là en effet, on ne savait produire efficacement de la lumière avec les DELs que dans le rouge ou l'orange. Un épais mystère était attaché au fonctionnement de ces nouvelles DELs. En effet, celles-ci sont réalisées à partir de nitrure de gallium GaN, pour lequel on ne dispose pas de substrat bien adapté à sa croissance épitaxiale. La croissance des DELs GaN est le plus souvent réalisée sur un substrat de saphir, dont le paramètre de maille cristalline est très différent de celui de GaN. De ce fait, la couche épitaxiée contient un très grand nombre de défauts, les dislocations, qui sont connus comme des « tueurs » de paires électron-trou. Celles-ci sont en effet capturées très efficacement par les dislocations, et se recombinent sur ce défaut en générant de la chaleur en lieu et place de photons. Pour les semiconducteurs usuels, on doit donc travailler avec un matériau absolument sans dislocations si on veut obtenir des DELs efficaces. L'analyse par microscopie électronique de la couche active des DELs bleues a donné la clef de ce mystère quelques années plus tard. On s'est alors rendu compte que cette couche active, qu'on croyait être un puits quantique d'alliage (InGa)N, est en fait un ensemble de boîtes quantiques. En cours de croissance, cet alliage présente en effet un phénomène de démixtion, avec formation d'agrégats de taille nanométriques riche en InN, qui constituent des boîtes quantiques (figure 7). Cette nanostructuration de la couche active a des conséquences très importantes. En effet, le piégeage des électrons et les trous dans les boîtes quantiques inhibe presque totalement leur diffusion vers les dislocations, et assure ainsi leur recombinaison radiative. Cette nanostructuration spontanée des couches d'(InGa)N a ainsi engendré un marché de plusieurs milliards d'euros par an !
Les boîtes quantiques offrent de nombreuses autres perspectives d'application, qui font actuellement l'objet d'études exploratoires. L'un des objectifs les plus séduisants est la réalisation d'une source de photons uniques, composant qui exploite l'émission d'une unique boîte quantique. Les composants considérés jusqu'ici, lasers ou DELs, fonctionnent avec des dizaines de milliards de boîtes. Travailler avec une seule boîte quantique nous permet de réaliser une fonction optoélectronique importante et originale, l'émission à la demande de photons un par un. Comme l'a expliqué Philippe Grangier dans une conférence récente de l'Université de Tous Les Savoirs, la disponibilité d'une telle source lumineuse est essentielle en vue d'une application future de la cryptographie quantique à grande échelle. Rappelons ici simplement que la cryptographie quantique propose des protocoles de communication originaux, qui s'appuient sur les lois de la mécanique quantique pour garantir une confidentialité absolue de l'information échangée. Un autre champ d'application des sources à photon unique pourrait être la métrologie. Si on est capable, à la demande, d'émettre une impulsion lumineuse contenant un et un seul photon, on pourrait aussi répéter l'opération 1 million de fois, et émettre précisément 1 million de photons. On pourrait donc utiliser cette source comme étalon de flux lumineux ou plus généralement d'énergie.
Comment préparer un photon unique ? C'est en fait relativement délicat. Un photon unique est un état quantique de la lumière, et il est absolument impossible de le générer par des moyens « classiques » par exemple à l'aide d'un laser, d'une DEL ou d'une lampe à incandescence. A titre d'exemple, lorsqu'un laser génère des impulsions lumineuses contenant en moyenne n photons, le nombre de photons présente en fait une fluctuation d'impulsion à impulsion égale à la racine de n. Pour émettre des photons un par un, il faut en fait utiliser un système quantique unique, tel qu'un atome unique. Isolons par la pensée un atome dans l'espace, et excitons le à l'aide d'un rayonnement lumineux dont la fréquence correspond à l'une de ses raies spectrales. L'absorption d'un photon par l'atome s'accompagne du passage d'un électron d'un état « b » bien défini vers un état « h » lui aussi bien défini, et d'énergie plus élevée. Dans cette nouvelle configuration électronique, l'atome ne peut plus absorber la lumière, puisque l'état « b » est vide. On voit par conséquent qu'un atome excité de cette façon ne peut stocker qu'une excitation élémentaire : lorsqu'on coupe le faisceau de pompage, il se désexcite en émettant un unique photon. En pratique, on sait piéger un atome unique dans l'espace par des méthodes optiques, mais pour une durée qui n'excède pas quelques secondes. Il est ici beaucoup plus commode d'employer une boîte quantique comme « atome artificiel » pour réaliser la même fonction. En collaboration avec des collègues du CNRS, nous avons proposé un protocole original, qui permet de générer des photons un par un à la demande à l'aide d'une boîte quantique. Celui-ci tire en fait parti de la forte interaction de Coulomb entre électrons et trous piégés dans une même boîte. La boîte quantique peut être excitée au choix à l'aide d'un faisceau optique ou à l'aide d'une impulsion électrique, ce qui ouvre la voie au développement de sources de photons uniques compactes et pratiques pour la cryptographie quantique. Plusieurs dizaines d'équipes dans le monde y travaillent aujourd'hui.
Je présenterai enfin un nouvel exemple d'application des nano-cristaux semiconducteurs. A la différence des boîtes quantiques obtenues par croissance sur un substrat, ceux-ci peuvent être dispersés dans différents milieux, en particulier liquides. Ils constituent aujourd'hui une classe de marqueurs fluorescents particulièrement intéressante pour la biologie. On sait aujourd'hui assurer la biocompatibilité de ces nano-objets, ainsi que leur solubilisation dans les liquides physiologiques, en les enrobant par exemple de silice. On sait aussi greffer sur leur surface du matériel biologique, par exemple une protéine ou un fragment d'ADN monobrin, afin de le fonctionnaliser. En cartographiant l'émission des nanocristaux dans l'espace, on peut voir où ce matériel biologique est allé se fixer à l'intérieur d'un organisme, éventuellement jusqu'à l'échelle intracellulaire. Bien qu'il existe des colorants organiques qui remplissent une fonction similaire, les nanocristaux présentent des atouts très importants. Tout d'abord, ils sont dix à cent fois plus stables dans le temps, ce qui permet de faire de longues expériences. Ensuite, le spectre de leur émission est moins large ; il est donc possible d'employer en parallèle des nanocristaux émettant dans des gammes de longueur d'onde différentes et d'obtenir simultanément des informations de nature différente. Enfin, leur biocompatibilité est bien supérieure à celle des colorants organiques, qui sont pour la plupart hautement toxiques.
En conclusion, je voudrais conclure cette présentation, en soulignant le caractère extrêmement vivant de ce domaine. Loin d'être figées, les techniques de nanofabrication font l'objet de nombreux développements, qui permettent par exemple de construire des systèmes quantiques plus complexes (« molécules artificielles » constituées d'un assemblage de boîtes quantiques, dopage par des atomes magnétiques, intégration de boîtes quantiques dans des microrésonateurs optiques...). Mois après mois, de nouveaux résultats viennent enrichir la palette des effets quantiques observables avec les nanostructures semi-conductrices et élargir leur champ d'application potentiel.
*CEA Grenoble, CEA/DRFMC/SP2M, 17 rue des Martyrs, 38054 Grenoble Cedex 9.
Adresse électronique : jean-michel.gerard@cea.fr
[1] Remarquons que l'électron reste libre de se mouvoir dans le plan du puits quantique ; l'énergie cinétique associée à ce mouvement peut prendre une valeur positive quelconque.

 

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SOCKAGE DE DONNÉES SUR POLYMÈRES

 

Paris, 26 mai 2015


Une première mondiale pour le stockage de données sur polymères


Des chercheurs sont pour la première fois parvenus à inscrire un code binaire sur un polymère synthétique. Inspirée par la manière dont l'ADN conserve une énorme quantité de données génétiques, une équipe de l'Institut Charles Sadron de Strasbourg (CNRS) et de l'Institut de chimie radicalaire (CNRS/Aix Marseille Université) a synthétisé et lu un message de plusieurs bits sur un polymère artificiel. Ces travaux ont été publiés dans Nature Communications le 26 mai 2015.
Avec ses 3,4 milliards de paires de bases, l'ADN humain compile une gigantesque masse d'informations dans un volume infime. Toute l'information qui y est stockée s'exprime grâce à quatre bases azotées : A, T, G et C. Des chercheurs avaient déjà réussi à utiliser l'alternance de ces véritables briques moléculaires pour reproduire un code binaire. Mais face aux limites techniques que pose l'ADN, il fallait encore développer le premier polymère synthétique, plus maniable et moins onéreux, apte à conserver des données binaires. Cette première mondiale vient d'être accomplie par une équipe de scientifiques français du CNRS et d'Aix-Marseille université.
Dans cette étude, plutôt que de se servir des quatre bases azotées de l'ADN, les chercheurs ont utilisé trois monomères1. Deux de ces monomères représentent les chiffres 0 et 1 du langage binaire et peuvent être utilisés de manière interchangeable au cours de la synthèse. Un troisième monomère de type nitroxide est intercalé entre les bits afin de faciliter l'écriture et la lecture de la séquence codée.
Un court message binaire est synthétisé à la main, monomère par monomère, sur une chaîne en croissance. L'opération prend environ une journée, mais devrait se réduire une fois robotisée. La lecture fonctionne par séquençage, de la même manière que l'ADN est décodé depuis des dizaines d'années. Un spectromètre de masse met ainsi moins de cinq minutes à déchiffrer les données, une durée elle aussi vouée à diminuer à court terme.
Il est aussi possible d'effacer le code à tout moment en l'exposant à une température supérieure à 60 degrés Celsius ou à un laser alors que le séquençage détruit le polymère. Les chercheurs ont montré qu'à température ambiante, le polymère se conserve plusieurs mois, même s'il pourrait en fait tenir plusieurs années tant la molécule est stable.
L'équipe souhaite stocker des messages de quelques kilooctets, voire mégaoctets, d'ici trois à cinq ans. Cette technique, brevetée par le CNRS, permet aussi le développement à court terme de codes-barres moléculaires. Les séquences fourniraient un étiquetage extrêmement complexe à falsifier, idéal pour des denrées à forte valeur ajoutée comme les produits de luxe et les médicaments. L'utilisation de monomères et de codes secrets, connus seulement par le laboratoire et l'industriel, rendrait les contrefaçons extrêmement difficiles.
Sur le même sujet : un article du CNRS le journal

Notes :
1Molécule utilisée pour la synthèse des polymères, des substances composées de molécules caractérisées par la répétition d'un ou de plusieurs atomes ou groupes d'atomes.
Références :
Design and synthesis of digitally-encoded polymers that can be decoded and erased. Raj Kumar Roy, Anna Meszynska, Chloé Laure, Laurence Charles, Claire Verchin and Jean-François Lutz, Nature Communications, 26 mai 2015. DOI : 10.1038/ncomms8237

 

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